由于在高于4V（相對于Li+/Li）電位下相對差的氧化穩(wěn)定性，因此不常用于采用嵌入正極的鋰電池中，圖3a中的結(jié)果清楚地表明，聚合反應可以將氧化穩(wěn)定性提高到5V以上。圖3b中顯示當電壓低于4.7V時，在SPE中測量的漏電流很?。?lt;20uA）。相比之下，使用液體LiTFSI/DOL電解液時，當電壓低于4.3V時，漏電流超過1mA。具有0.5mMAl3+的SPE表現(xiàn)出最高機械模量和室溫離子電導率，配比SPE的Li-Cu電池表現(xiàn)一致且高庫侖效率（>98％），即使在300次循環(huán)后也是如此。同時，使用原位形成的聚DOLSPE和未聚合液體電解質(zhì)在對稱電池中研究鋰的沉積與剝離（圖3e）。
 

Figure3.聚DOL電解質(zhì)的電化學穩(wěn)定性。a）液體DOL（2mLiTFSI/DOL）電解質(zhì)和聚DOLSPEs（0.5mMAl(OTf)3+2mLiTFSI/DOL）的線性掃描伏安，掃描速率為1mV/s。插圖：以1mV/s的掃描速度，鋰在聚DOLSPEs中沉積-剝離的電流-電壓曲線；b）使用NMC作為正極，在液體DOL電解質(zhì)和聚DOLSPEs中的電化學浮動分析；c）在聚DOLSPEs中，鋰沉積-剝離與循環(huán)圈數(shù)的關(guān)系曲線；d）當電流密度為1mA/cm2，鋰沉積容量為1mAh/cm2時，在液體DOL電解質(zhì)和聚DOLSPE中，相應的庫侖效率與循環(huán)圈數(shù)的關(guān)系曲線；e）當電流密度為1mA/cm2，鋰沉積容量為1mAh/cm2時，使用液體DOL電解質(zhì)和聚DOLSPE對稱電池的長循環(huán)性能。

3、SEI膜與鋰的電化學沉積

進一步研究了鋰金屬負極在聚DOL電解質(zhì)中SEI的組分和化學狀態(tài)。在液體DOL電解質(zhì)中，鋰片循環(huán)50圈之后呈現(xiàn)獨特的黑色，并有明顯的裂縫（圖4a）；而在基于聚DOL電解質(zhì)，鋰片表面沒有明顯的變化（圖4c）。使用X射線光電子能譜（XPS）光譜用于表征兩個系統(tǒng)中SEI的化學狀態(tài)，聚DOLSPE可以在其表面產(chǎn)生大量的LiF，而且鋁源往往會緩慢地移動到它們之間的界面，DOL聚合過程也可以通過還原鋰負極表面的DOL。原位形成的SPE的優(yōu)點是，大多數(shù)的電解質(zhì)溶劑是聚合的，而不僅僅是相對薄的電極表面的層。
 

Figure4.在液體DOL和SPE電解質(zhì)中鋰循環(huán)形成SEI的表征。a,b）在液體電解質(zhì)中，對稱電池循環(huán)50圈之后鋰片的SEM圖像和EDS分析；c,d）在在聚DOLSPEs中，對稱電池循環(huán)50圈之后鋰片的SEM圖像和EDS分析；e-l）相對應的XPS分析，其中（e-h）在液體電解質(zhì)中循環(huán)，（i-l）在聚DOLSPEs中循環(huán)。

進一步使用可視化系統(tǒng)研究在兩種電解質(zhì)系統(tǒng)中的形貌演變，對于使用液體電解質(zhì)的對稱電池，鋰沉積過程中，能清晰看見苔蘚狀的鋰，而在聚DOLSPE中，鋰沉積層更加緊密，聚DOLSPE的彈性在循環(huán)期間提供了彎曲和伸展的機制，以適應電沉積期間的體積變化。此外，DOL聚合形成的SPE增強了DOL接觸時的化學穩(wěn)定性，對金屬表面的副反應被壓制了。這種功能的組合，包括有機彈性聚合物，鋁配合物和富含LiF的無機化合物被認為是SPE具有優(yōu)異界面屬性的原因。
 

Figure5.在液體電解質(zhì)和聚DOLSPE中的鋰電沉積形貌。a,b）在液體電解質(zhì)中，鋰沉積的實時光學顯微鏡形貌演化表征（a）和相對應的光學照片和SEM圖像（b）；c,d）在聚DOLSPE中，鋰沉積的實時光學顯微鏡形貌演化表征（c）和相對應的光學照片和SEM圖像（d）。沉積電流密度為2mA/cm2，測試持續(xù)60分鐘。

4、原位形成SPEs的全電池性能

為了證明原位形成的SPE的優(yōu)點，與各種正極材料匹配組成可充電鋰金屬電池。與硫匹配的Li-S電池中，多硫化鋰的溶解和電解質(zhì)與鋰的副反應是主要問題，在SPE中不使用添加劑LiNO3可以有效穩(wěn)定Li-S電池的根本的原因是它會抑制多硫化物的溶解。如圖6a所示，與DOL電解液相比，使用聚DOLSPE和CMK-3/硫復合正極的Li-S電池可以在更寬的電壓范圍運行且擁有接近100%的高庫侖效率。通常情況下，電解質(zhì)能夠滲透到多孔正極結(jié)構(gòu)中是具有良好離子傳輸?shù)囊?，使用NMC（622）和LFP正極與之匹配，聚DOLSPE電池顯示出高庫侖效率和出色的可逆性。

Figure6.使用鋰金屬負極和聚DOLSPEs的全電池電化學性能。a）在0.1C的倍率下，Li/聚DOLSPE/S電池的充放電曲線；b）在0.1C的倍率下，Li/聚DOLSPE/NMC（622）電池的充放電曲線；c）在0.1C的倍率下，Li/聚DOLSPE/LFP電池的充放電曲線；d）在Li//DOL//LFP（紅色）和Li/聚DOLSPE/LFP（藍色和紫色）中的恒電流循環(huán)性能和庫倫效率。