【引言】

液體電解質(zhì)的鋰離子電池易出現(xiàn)熱失控、著火等安全隱患。采用固體電解質(zhì)的固態(tài)鋰電池，則能從根本上解決電池的安全性問題。固態(tài)鋰電池具有安全性高、長效循環(huán)好、自放電低、易于薄膜化和小型化等的優(yōu)點，是鋰電池的重要發(fā)展方向。當前，獲得高離子電導(dǎo)率、寬電壓窗口、高力學(xué)性能和優(yōu)良界面穩(wěn)定性的固體電解質(zhì)是固態(tài)鋰電池開發(fā)的首要難題。

在眾多固體電解質(zhì)體系中，聚合物電解質(zhì)具有優(yōu)良的柔性，能夠緩解電池服役條件下界面處的體積膨脹，起到穩(wěn)定界面的作用。但是聚合物電解質(zhì)離子導(dǎo)電能力差、電壓窗口窄、力學(xué)性能低以及難以抑制鋰枝晶生長。無機固體電解質(zhì)雖然離子導(dǎo)電能力高、電壓窗口寬，但是其存在脆性大、可加工性不足。而通過多相復(fù)合手段，得到的聚合物／無機復(fù)合型固體電解質(zhì)則兼具上述兩種材料的優(yōu)點，是最有應(yīng)用前景的電解質(zhì)材料。

【成果介紹】

近日，北京科技大學(xué)材料基因工程高精尖創(chuàng)新中心的范麗珍教授（通訊作者）、清華大學(xué)南策文院士和美國德州大學(xué)奧斯汀分校的John． B． Goodenough教授（共同通訊作者）團隊利用PEO和Garnet結(jié)構(gòu)LLZTO通過無溶劑熱壓法制備了全系列的PEO／Garnet 復(fù)合固體電解質(zhì)。隨LLZTO含量增加，復(fù)合固體電解質(zhì)由“ceramic－in－polymer”逐漸過渡到“polymer－in－ceramic”。同時，電解質(zhì)的導(dǎo)鋰通道也由單一聚合物導(dǎo)鋰向聚合物和LLZTO雙相導(dǎo)鋰轉(zhuǎn)變。此外，電解質(zhì)具有高的離子電導(dǎo)率、寬電壓窗口和良好的界面穩(wěn)定性，用該電解質(zhì)組裝的固態(tài)鋰電池能夠長效、穩(wěn)定循環(huán)。該研究成果以“PEO／Garnet Composite Electrolytes for Solid－State Lithium Batteries： from “Ceramic－in－Polymer” to“Polymer－in－Ceramic””為題發(fā)表在期刊Nano Energy（影響因子：12．343）。
 

（a）復(fù)合固體電解質(zhì)的線性掃描曲線。

（b－d）4．8 V 偏壓下，不同電解質(zhì)對應(yīng)的不銹鋼｜Li電池隨時間變化的阻抗譜圖。

圖5 復(fù)合固體電解質(zhì)與鋰負極的界面穩(wěn)定性

（a）對稱鋰電池界面阻抗隨時間變化曲線。

（b）Li｜PEO－LLZTO－PEG－60 wt％ LiTFSI｜Li電池在0．5 mA cm－2電流密度下的電壓隨時間變化曲線。

圖6 LiFePO4｜PEO8－LiTFSI－10 wt％ LLZTO｜Li電池性能

（a）復(fù)合固體電解質(zhì)的線性掃描曲線。

（b－d）4．8 V 偏壓下，不同電解質(zhì)對應(yīng)的不銹鋼｜Li電池隨時間變化的阻抗譜圖。

圖5 復(fù)合固體電解質(zhì)與鋰負極的界面穩(wěn)定性