為了解決球磨法制備P/C復(fù)合材料中的問題，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)錢逸泰院士團(tuán)隊(duì)和王功名教授課題組設(shè)計(jì)了一種紅磷、碳納米管與石墨烯復(fù)合的三維柔性P/C電極。如圖1所示，通常球磨的紅磷團(tuán)聚體會(huì)造成磷、碳之間的接觸面積大大減小，進(jìn)而使得復(fù)合材料在電化學(xué)循環(huán)過程中依然會(huì)出現(xiàn)電極破碎、循環(huán)效率低等嚴(yán)重問題。為此，錢逸泰院士和王功名教授課題組在球磨過程中為團(tuán)聚體內(nèi)部引入碳納米管，通過碳納米管的穿插解決了團(tuán)聚體內(nèi)電子導(dǎo)電性差的問題；在團(tuán)聚體外部包覆三維石墨烯，能夠有效緩解電極的體積膨脹，進(jìn)而極大地提升紅磷基材料的電化學(xué)性能。而且這種設(shè)計(jì)也避免了金屬集流體以及高分子粘結(jié)劑的使用，從而將P/C復(fù)合材料的電化學(xué)儲(chǔ)鋰、儲(chǔ)鈉性能提升到一個(gè)全新的水平。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在Cell Press旗下的綜合性化學(xué)期刊Chem雜志上。

圖文解析：

三維石墨烯的團(tuán)聚體是通過簡(jiǎn)單的溶液方法制備，并且在實(shí)驗(yàn)室條件下初步放大了材料的制備至公斤量級(jí)，證明了該制備方法的安全、可靠性（圖2）。通過掃描和透射電鏡表征，進(jìn)一步確認(rèn)了三維柔性P/CNTs@rGO電極中碳納米管和石墨烯的存在形式。

一系列的電化學(xué)性能測(cè)試表明該三維柔性結(jié)構(gòu)的P/CNTs@rGO電極作為鋰離子電池負(fù)極具有非常優(yōu)異的儲(chǔ)鋰性能：在紅磷載量為70 wt%條件下，作為鋰離子電池負(fù)極比容量可達(dá)2189.1 mA h g^-1 ，同時(shí)基于整體電極質(zhì)量的比容量可以高達(dá)1532.4mA h g^-1，是當(dāng)前報(bào)導(dǎo)的磷基負(fù)極材料當(dāng)中性能最好的。通過阻抗、恒電流電位滴定（GITT）等測(cè)試手段進(jìn)一步分析了該三維結(jié)構(gòu)在鋰離子擴(kuò)散以及氧化還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方面的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)。

    該材料同樣被應(yīng)用于鈉離子電池負(fù)極以及與LiCoO₂正極組裝成鋰離子全電池，均表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能：作為鈉離子電池負(fù)極，在0.2 C條件下比容量依然可以高達(dá)2112.9 mA h g^-1；與LiCoO₂正極匹配成全電池，在0.2 C條件下循環(huán)100次，基于紅磷質(zhì)量的比容量仍然可以保持1362.4 mA h g^-1。

此外，該課題組還將該三維柔性結(jié)構(gòu)應(yīng)用于Si基負(fù)極以及S基正極材料當(dāng)中，并取得了很好的電化學(xué)性能，進(jìn)一步證實(shí)了該結(jié)構(gòu)可以成功地應(yīng)用于其它導(dǎo)電性差、體積膨脹較為嚴(yán)重的電極材料。該工作為發(fā)展高性能鋰離子、鈉離子電池負(fù)極材料提供了新的思路。