固體電解質(zhì)一般包括無機氧化物陶瓷類，硫化物類，有機聚合物類，氫化物類以及薄膜固態(tài)電解質(zhì)LPON。其中無機氧化物陶瓷類又主要包括石榴石型LLZO，NASION型，還有鈣鈦礦類固態(tài)電解質(zhì)。無機氧化物陶瓷固態(tài)電解質(zhì)不僅電導(dǎo)率高，可達(dá)到10-3S/cm，而且電化學(xué)窗口寬，但是由于陶瓷SSE的剛性和脆性，界面問題是阻礙SSB的實際應(yīng)用的一大因素；SSB中固體-固體界面（固態(tài)電解質(zhì)顆粒間及固態(tài)電解質(zhì)與電解材料顆粒間）的鋰離子傳輸動力學(xué)與傳統(tǒng)LIB的液-固界面的相比要差得多，從而限制了SSB的活性物質(zhì)負(fù)載量和倍率性能。對于無機陶瓷的界面問題，以LLZO固態(tài)電解質(zhì)為例，國內(nèi)外很多課題組對其界面做了諸多的努力，LLZO由于其表面的碳酸鋰，氫氧化鋰等表面產(chǎn)物，使得其與金屬鋰接觸不潤濕，如就將非晶硅、Ge、Sn、Al2O3等鍍在LLZO表面來改善與金屬鋰的接觸。但是在與正極接觸的界面很少有改善的工作，有引入凝膠聚合物電解質(zhì)的，也有將LLZO和正極直接燒結(jié)在一起的，但是這樣還是引入了易燃的電解液或者循環(huán)性能不穩(wěn)定。并且致密的LLZO的燒結(jié)需要高溫，過程繁瑣且耗能，因此開發(fā)一種可以同時改善LLZO晶界和正、負(fù)極界面的方法具有重要的科研、產(chǎn)業(yè)價值。

近日，北京大學(xué)深研院新材料學(xué)院潘鋒教授課題組針對固態(tài)電池的固體-固體界面問題設(shè)計了一種新型的電化學(xué)穩(wěn)定的MOF離子導(dǎo)體，將其和LLZO結(jié)合在一起，有效地改善了界面的Li離子遷移。這種離子導(dǎo)體（Li-IL@MOF，命名為LIM）是多孔MOF和含鋰離子液體（Li-IL）的混合物。作為SSB的離子導(dǎo)電劑，Li-IL可以通過MOF主體的開放孔道與LLZO顆粒表面直接接觸，這能使不穩(wěn)定的固態(tài)接觸轉(zhuǎn)換成納米浸潤的界面，促進鋰離子傳輸。制備方法是簡單地將LLZO粉末與20%的LIM混合，然后在手套箱里用直徑12mm的模具施加8T的壓力壓成片，混合的SSE在室溫下表現(xiàn)出高的離子電導(dǎo)率（1×10-4s/cm），并且具有寬的電化學(xué)窗口5.2V，且與Li金屬負(fù)極具有良好的匹配性。當(dāng)離子導(dǎo)體和LiCoO2（LCO）和LiFePO4（LFP）混合組裝成SSBs后，可以在電池內(nèi)部建立有效的Li+傳輸網(wǎng)絡(luò)，從而在非常高的的活性物質(zhì)負(fù)載量（15.9和12.4mg/cm2）下，在室溫25℃，可以實現(xiàn)低倍率0.1C的長期循環(huán)穩(wěn)定。該工作近日發(fā)表在國際材料與能源領(lǐng)域頂級期刊NanoEnergy（201849，580p，影響因子為12.34）上。

這種通過將含鋰離子的離子液體裝載到MOF主體中來設(shè)計新穎的離子導(dǎo)體，并將其用于基于LLZO的固態(tài)電池中以降低界面電阻方法對于改善固態(tài)電解質(zhì)與正負(fù)極之間的阻抗具有重要的借鑒意義，并且具有納米潤濕界面的離子導(dǎo)電劑為固態(tài)電池的制備也提供了新的思路。

該工作在潘鋒教授指導(dǎo)下，由北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院的王子奇博士后和王子劍博士生作為共同一作，在與團隊緊密合作完成的。此工作的順利開展得到了基于材料基因組的全固態(tài)電池國家重大專項、國家自然科學(xué)基金、中國博士后科學(xué)基金的支持。